Mari Kalkun experimentuje s různými nástroji jako jsou tradiční estonský kannel nebo klavír. Vydala osm alb v Estonsku, Evropě a Japonsku. Často vystupuje sólově, ale také spolupracuje s orchestry, sbory a skládá hudbu pro divadlo a film.
Začala s klavírem v pěti letech a od klasické hudby se postupně dostala až k estonským runovým písním (regilaul). Studovala na Viljandi Culture Academy a Estonian Academy of Music and Theatre, kde rozšířila své instrumentální dovednosti o hru na akordeon a kannel. Ve své hudbě se dotýká témat jako vztah člověka k přírodě, mýtické světy a ochrana ohrožených jazyků, zejména jejího rodného jazyka Võro.
Mari Kalkun získala uznání po celém světě. Její hudba se objevila na mezinárodních rozhlasových a televizních stanicích, jako třeba BBC. Díky své schopnosti spojit staré tradice s moderním zvukem je jednou z nejprogresivnějších folkových umělkyň současnosti.